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新型催化劑實(shí)現(xiàn)高效光合成過氧化氫
[所屬分類:行業(yè)動(dòng)態(tài)] [發(fā)布時(shí)間:2023-4-10] [發(fā)布人:網(wǎng)站管理員2] [閱讀次數(shù):] [返回]
新型催化劑實(shí)現(xiàn)高效光合成過氧化氫
作者：孫丹寧 來源：中國科學(xué)報(bào)
山東拓普生物工程有限公司 http://www.jinhuabanruo.cn
近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員劉健團(tuán)隊(duì)與復(fù)旦大學(xué)/內(nèi)蒙古大學(xué)教授武利民團(tuán)隊(duì)合作，在環(huán)境條件下開發(fā)了一種苯并噁嗪基酚醛樹脂光催化劑（APFac）。該催化劑在可見光照射及不添加犧牲劑的條件下，表現(xiàn)出較高的過氧化氫（H2O2）產(chǎn)率和長(zhǎng)期穩(wěn)定性（>72h）。APFac光催化劑的制備避免了昂貴的前體以及繁瑣、危險(xiǎn)的有機(jī)合成過程，具有工藝放大潛力。相關(guān)成果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。
基于H2O和O2轉(zhuǎn)化的可持續(xù)光催化H2O2生產(chǎn)工藝近幾年備受關(guān)注，目前，關(guān)于酚醛樹脂輔助光催化產(chǎn)生H2O2的研究主要依賴于高溫水熱處理后的間苯二酚—甲醛樹脂（即RF523）材料，這對(duì)合成條件提出了嚴(yán)格的要求，復(fù)雜水熱過程的“黑匣子”也會(huì)增加分析材料結(jié)構(gòu)的難度。此外，在聚合物光催化劑的設(shè)計(jì)中，分子結(jié)構(gòu)涉及的催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)很容易被忽略。因此，無論從合成技術(shù)還是催化反應(yīng)途徑，都需要高性能光催化劑的迭代。
本工作中，團(tuán)隊(duì)以間氨基苯酚和甲醛作為聚合物前驅(qū)體，在室溫下簡(jiǎn)便合成了一種具有苯并噁嗪結(jié)構(gòu)的酚醛樹脂光催化劑APFac，以替代RF523實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期光催化生產(chǎn)H2O2。該簡(jiǎn)單易行的聚合路線可實(shí)現(xiàn)精確分析分子結(jié)構(gòu)。
多種表征和理論計(jì)算表明，苯并噁嗪結(jié)構(gòu)被認(rèn)為是APFac中關(guān)鍵的光催化活性片段。而酚醛樹脂中苯并噁嗪結(jié)構(gòu)含量的減少和高溫下結(jié)構(gòu)的破壞都會(huì)降低反應(yīng)活性，以此證明了苯并噁嗪結(jié)構(gòu)的優(yōu)越性。苯并噁嗪結(jié)構(gòu)具有良好的光生電荷分離能力，并且在逐步單電子氧還原過程中，其對(duì)O2及中間體的優(yōu)異親和力及其低能壘的反應(yīng)路徑在動(dòng)力學(xué)上加速了反應(yīng)。
該工作為無金屬聚合物光催化劑的從頭設(shè)計(jì)和結(jié)構(gòu)分析帶來了新啟示。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202302829
（本文內(nèi)容來源于網(wǎng)絡(luò)，版權(quán)歸原作者所有，如有侵權(quán)可后臺(tái)聯(lián)系刪除。）
作者：孫丹寧 來源：中國科學(xué)報(bào)
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近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員劉健團(tuán)隊(duì)與復(fù)旦大學(xué)/內(nèi)蒙古大學(xué)教授武利民團(tuán)隊(duì)合作，在環(huán)境條件下開發(fā)了一種苯并噁嗪基酚醛樹脂光催化劑（APFac）。該催化劑在可見光照射及不添加犧牲劑的條件下，表現(xiàn)出較高的過氧化氫（H2O2）產(chǎn)率和長(zhǎng)期穩(wěn)定性（>72h）。APFac光催化劑的制備避免了昂貴的前體以及繁瑣、危險(xiǎn)的有機(jī)合成過程，具有工藝放大潛力。相關(guān)成果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。
基于H2O和O2轉(zhuǎn)化的可持續(xù)光催化H2O2生產(chǎn)工藝近幾年備受關(guān)注，目前，關(guān)于酚醛樹脂輔助光催化產(chǎn)生H2O2的研究主要依賴于高溫水熱處理后的間苯二酚—甲醛樹脂（即RF523）材料，這對(duì)合成條件提出了嚴(yán)格的要求，復(fù)雜水熱過程的“黑匣子”也會(huì)增加分析材料結(jié)構(gòu)的難度。此外，在聚合物光催化劑的設(shè)計(jì)中，分子結(jié)構(gòu)涉及的催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)很容易被忽略。因此，無論從合成技術(shù)還是催化反應(yīng)途徑，都需要高性能光催化劑的迭代。
本工作中，團(tuán)隊(duì)以間氨基苯酚和甲醛作為聚合物前驅(qū)體，在室溫下簡(jiǎn)便合成了一種具有苯并噁嗪結(jié)構(gòu)的酚醛樹脂光催化劑APFac，以替代RF523實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期光催化生產(chǎn)H2O2。該簡(jiǎn)單易行的聚合路線可實(shí)現(xiàn)精確分析分子結(jié)構(gòu)。
多種表征和理論計(jì)算表明，苯并噁嗪結(jié)構(gòu)被認(rèn)為是APFac中關(guān)鍵的光催化活性片段。而酚醛樹脂中苯并噁嗪結(jié)構(gòu)含量的減少和高溫下結(jié)構(gòu)的破壞都會(huì)降低反應(yīng)活性，以此證明了苯并噁嗪結(jié)構(gòu)的優(yōu)越性。苯并噁嗪結(jié)構(gòu)具有良好的光生電荷分離能力，并且在逐步單電子氧還原過程中，其對(duì)O2及中間體的優(yōu)異親和力及其低能壘的反應(yīng)路徑在動(dòng)力學(xué)上加速了反應(yīng)。
該工作為無金屬聚合物光催化劑的從頭設(shè)計(jì)和結(jié)構(gòu)分析帶來了新啟示。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202302829
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