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研究揭示晶格氧介導(dǎo)—氧空位反應(yīng)機(jī)制
[所屬分類:行業(yè)動(dòng)態(tài)] [發(fā)布時(shí)間:2023-4-6] [發(fā)布人:網(wǎng)站管理員2] [閱讀次數(shù):] [返回]
研究揭示晶格氧介導(dǎo)—氧空位反應(yīng)機(jī)制
作者：孫丹寧 來(lái)源：中國(guó)科學(xué)報(bào)
山東拓普生物工程有限公司 http://www.jinhuabanruo.cn
近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員吳忠?guī)泩F(tuán)隊(duì)與研究員肖建平團(tuán)隊(duì)合作，在電催化水氧化催化劑設(shè)計(jì)和機(jī)理解析研究方面取得新進(jìn)展。合作團(tuán)隊(duì)發(fā)展了Rh摻雜和RuO2表面氧空位的協(xié)同新策略，實(shí)現(xiàn)酸性水氧化過(guò)程的高效穩(wěn)定催化轉(zhuǎn)化，并揭示了晶格氧介導(dǎo)—氧空位反應(yīng)機(jī)制。相關(guān)成果發(fā)表在《自然—通訊》上。
電催化析氧反應(yīng)作為水分解過(guò)程的關(guān)鍵半反應(yīng)，在質(zhì)子交換膜水電解制氫技術(shù)中具有重要作用。目前，酸性水氧化面臨的挑戰(zhàn)是催化劑（RuO2、IrO2）催化活性和穩(wěn)定性的平衡，以及催化機(jī)理吸附演化機(jī)制的理論熱力學(xué)活性限制和晶格氧介導(dǎo)機(jī)制活性中心金屬過(guò)度氧化導(dǎo)致較低耐溶解性。
本工作中，研究團(tuán)隊(duì)以RuO2催化劑為研究對(duì)象，提出了Rh摻雜和RuO2表面氧空位的協(xié)同策略構(gòu)建Ru-O-Rh活性位點(diǎn)。同時(shí)，其優(yōu)化了本征活性和穩(wěn)定性，實(shí)現(xiàn)了在10 mA cm-2電流密度時(shí)的過(guò)電位為161 mV，在50 mA cm-2電流密度運(yùn)行工作700 h后仍能保持99.2%的電化學(xué)活性。此外，研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步通過(guò)準(zhǔn)原位/原位表征證明了可逆氧物種的循環(huán)過(guò)程，以實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)的活性和穩(wěn)定性。理論計(jì)算研究基于Rh-RuO2催化模型篩選吸附演化機(jī)制（AEM）、晶格氧介導(dǎo)—氧空位機(jī)制（LOM-OVSM），以及晶格氧介導(dǎo)—單金屬位點(diǎn)機(jī)制（LOM-SMSM）催化過(guò)程，揭示了富含氧空位的Ru-O-Rh位點(diǎn)誘導(dǎo)LOM-OVSM最優(yōu)反應(yīng)路徑，打破了傳統(tǒng)AEM的熱力學(xué)能壘限制。
該工作揭示了電化學(xué)酸性水氧化的晶格氧介導(dǎo)—氧空位機(jī)制，為設(shè)計(jì)高性能酸性O(shè)ER催化劑和深入的機(jī)理分析提供新的思路，并為質(zhì)子交換膜電解水制氫的實(shí)際應(yīng)用提供參考。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1038/s41467-023-37008-8
（本文內(nèi)容來(lái)源于網(wǎng)絡(luò)，版權(quán)歸原作者所有，如有侵權(quán)可后臺(tái)聯(lián)系刪除。）
作者：孫丹寧 來(lái)源：中國(guó)科學(xué)報(bào)
山東拓普生物工程有限公司 http://www.jinhuabanruo.cn
近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員吳忠?guī)泩F(tuán)隊(duì)與研究員肖建平團(tuán)隊(duì)合作，在電催化水氧化催化劑設(shè)計(jì)和機(jī)理解析研究方面取得新進(jìn)展。合作團(tuán)隊(duì)發(fā)展了Rh摻雜和RuO2表面氧空位的協(xié)同新策略，實(shí)現(xiàn)酸性水氧化過(guò)程的高效穩(wěn)定催化轉(zhuǎn)化，并揭示了晶格氧介導(dǎo)—氧空位反應(yīng)機(jī)制。相關(guān)成果發(fā)表在《自然—通訊》上。
電催化析氧反應(yīng)作為水分解過(guò)程的關(guān)鍵半反應(yīng)，在質(zhì)子交換膜水電解制氫技術(shù)中具有重要作用。目前，酸性水氧化面臨的挑戰(zhàn)是催化劑（RuO2、IrO2）催化活性和穩(wěn)定性的平衡，以及催化機(jī)理吸附演化機(jī)制的理論熱力學(xué)活性限制和晶格氧介導(dǎo)機(jī)制活性中心金屬過(guò)度氧化導(dǎo)致較低耐溶解性。
本工作中，研究團(tuán)隊(duì)以RuO2催化劑為研究對(duì)象，提出了Rh摻雜和RuO2表面氧空位的協(xié)同策略構(gòu)建Ru-O-Rh活性位點(diǎn)。同時(shí)，其優(yōu)化了本征活性和穩(wěn)定性，實(shí)現(xiàn)了在10 mA cm-2電流密度時(shí)的過(guò)電位為161 mV，在50 mA cm-2電流密度運(yùn)行工作700 h后仍能保持99.2%的電化學(xué)活性。此外，研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步通過(guò)準(zhǔn)原位/原位表征證明了可逆氧物種的循環(huán)過(guò)程，以實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)的活性和穩(wěn)定性。理論計(jì)算研究基于Rh-RuO2催化模型篩選吸附演化機(jī)制（AEM）、晶格氧介導(dǎo)—氧空位機(jī)制（LOM-OVSM），以及晶格氧介導(dǎo)—單金屬位點(diǎn)機(jī)制（LOM-SMSM）催化過(guò)程，揭示了富含氧空位的Ru-O-Rh位點(diǎn)誘導(dǎo)LOM-OVSM最優(yōu)反應(yīng)路徑，打破了傳統(tǒng)AEM的熱力學(xué)能壘限制。
該工作揭示了電化學(xué)酸性水氧化的晶格氧介導(dǎo)—氧空位機(jī)制，為設(shè)計(jì)高性能酸性O(shè)ER催化劑和深入的機(jī)理分析提供新的思路，并為質(zhì)子交換膜電解水制氫的實(shí)際應(yīng)用提供參考。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1038/s41467-023-37008-8
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